Aplicação da oxidação eletroquímica para a geração de oxidantes fortes, geração de produtos de valor agregado e degradação de paracetamol, cafeína e olanzapina em efluentes sintéticos
Electrochemical treatments of effluents are facing a paradigm shift; instead of achieving complete mineralization of organic pollutants, researchers are seeking to give economic value to the products generated during the degradation process. One of the products that are electrogenerated in the el...
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| Autor principal: | |
|---|---|
| Otros Autores: | |
| Formato: | doctoralThesis |
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| Publicado: |
Universidade Federal do Rio Grande do Norte
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| Materias: | |
| Acceso en línea: | https://repositorio.ufrn.br/handle/123456789/57356 |
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Repositório Institucional |
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Oxidação eletroquímica Fármacos Persulfato Peroxofosfato Eletrogeração de ácidos carboxílicos CNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA |
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Oxidação eletroquímica Fármacos Persulfato Peroxofosfato Eletrogeração de ácidos carboxílicos CNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA Costa, Letícia Gracyelle Alexandre Aplicação da oxidação eletroquímica para a geração de oxidantes fortes, geração de produtos de valor agregado e degradação de paracetamol, cafeína e olanzapina em efluentes sintéticos |
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Electrochemical treatments of effluents are facing a paradigm shift; instead of achieving
complete mineralization of organic pollutants, researchers are seeking to give economic value
to the products generated during the degradation process. One of the products that are
electrogenerated in the electrochemical oxidation process is volatile fatty acids. These acids
are commodities used in various industrial segments, such as the food, textile, and
pharmaceutical industries. This work aims to evaluate the efficiency of electrochemical
oxidation in the degradation of pharmaceutical compounds, seeking to find the best conditions
for both the removal of these organic pollutants and the electrogeneration of volatile fatty acids.
The results achieved during the research are divided into three chapters. The first chapter
presents a review of the literature on the production of persulfate and peroxophosphate oxidants
and their application in the removal of pharmaceutical contaminants. The second chapter
presents an evaluation of the oxidizing power of electrogenerated persulfate and
peroxophosphate solutions for ex-situ application. It was observed that the increase in current
density is proportional to the increase in the concentration of the electrogenerated oxidant. In
the ex-situ oxidation process, paracetamol removal of 46.66% for persulfate and 47.15% for
peroxophosphate was achieved. The best condition for this type of application was using the
lowest contaminant volume/oxidant volume ratio (0.5). The third chapter presents the results
found in the electrochemical oxidation of the pharmaceutical compounds paracetamol,
caffeine, and olanzapine. The experiments were carried out in a cell using a Boron-Doped
Diamond (BDD) anode, using sulfuric acid and 0.5 mol L-1
sodium sulfate as supporting
electrolytes. The process of electrochemical degradation and acid formation was monitored by
High Performance Liquid Chromatography. It was possible to observe that by using sulfuric
acid as an electrolyte, the degradation of the compounds was achieved more quickly, as the
acidic medium helped in the solubilization of contaminants and favored the production of
persulfate. Additional experiments with perchloric acid were carried out under the same
conditions to evaluate the influence of the sulfate radical on degradation. When comparing the
experiments, it was proven that the sulfate radical is mainly responsible for the efficiency of
the process. The Total Organic Carbon results showed that despite the complete degradation of
the pollutant, the organic matter present in the effluent was not completely consumed,
indicating that new organic products were produced. Through chromatographic analysis, the
formation of acetic acid, formic acid, and oxalic acid was verified in experiments with sulfuric
acid as an electrolyte. For experiments with sodium sulfate, acetic, formic, tartaric, and
salicylic acids were found. Germination experiments with lettuce seeds were carried out as
initial tests, seeking to evaluate the toxicity of the effluent after treatment for the future use of
this effluent in agricultural reuse. Only the seeds that were watered with the effluent treated
with sodium sulfate germinated. It is concluded that electrochemical oxidation is an efficient
process both for the generation of oxidizing species for in situ and ex situ applications and for
the electrogeneration of carboxylic acids. |
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Huitle, Carlos Alberto Martinez |
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Huitle, Carlos Alberto Martinez Costa, Letícia Gracyelle Alexandre |
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ri-123456789-573562024-01-22T20:29:59Z Aplicação da oxidação eletroquímica para a geração de oxidantes fortes, geração de produtos de valor agregado e degradação de paracetamol, cafeína e olanzapina em efluentes sintéticos Costa, Letícia Gracyelle Alexandre Huitle, Carlos Alberto Martinez http://lattes.cnpq.br/8636820022425477 http://lattes.cnpq.br/2485073932883264 Gondim, Amanda Duarte https://orcid.org/0000-0001-6202-572X http://lattes.cnpq.br/6738828245487480 Araújo, Danyelle Medeiros de Santos, José Eudes Lima Henrique, João Miller de Melo Oxidação eletroquímica Fármacos Persulfato Peroxofosfato Eletrogeração de ácidos carboxílicos CNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA Electrochemical treatments of effluents are facing a paradigm shift; instead of achieving complete mineralization of organic pollutants, researchers are seeking to give economic value to the products generated during the degradation process. One of the products that are electrogenerated in the electrochemical oxidation process is volatile fatty acids. These acids are commodities used in various industrial segments, such as the food, textile, and pharmaceutical industries. This work aims to evaluate the efficiency of electrochemical oxidation in the degradation of pharmaceutical compounds, seeking to find the best conditions for both the removal of these organic pollutants and the electrogeneration of volatile fatty acids. The results achieved during the research are divided into three chapters. The first chapter presents a review of the literature on the production of persulfate and peroxophosphate oxidants and their application in the removal of pharmaceutical contaminants. The second chapter presents an evaluation of the oxidizing power of electrogenerated persulfate and peroxophosphate solutions for ex-situ application. It was observed that the increase in current density is proportional to the increase in the concentration of the electrogenerated oxidant. In the ex-situ oxidation process, paracetamol removal of 46.66% for persulfate and 47.15% for peroxophosphate was achieved. The best condition for this type of application was using the lowest contaminant volume/oxidant volume ratio (0.5). The third chapter presents the results found in the electrochemical oxidation of the pharmaceutical compounds paracetamol, caffeine, and olanzapine. The experiments were carried out in a cell using a Boron-Doped Diamond (BDD) anode, using sulfuric acid and 0.5 mol L-1 sodium sulfate as supporting electrolytes. The process of electrochemical degradation and acid formation was monitored by High Performance Liquid Chromatography. It was possible to observe that by using sulfuric acid as an electrolyte, the degradation of the compounds was achieved more quickly, as the acidic medium helped in the solubilization of contaminants and favored the production of persulfate. Additional experiments with perchloric acid were carried out under the same conditions to evaluate the influence of the sulfate radical on degradation. When comparing the experiments, it was proven that the sulfate radical is mainly responsible for the efficiency of the process. The Total Organic Carbon results showed that despite the complete degradation of the pollutant, the organic matter present in the effluent was not completely consumed, indicating that new organic products were produced. Through chromatographic analysis, the formation of acetic acid, formic acid, and oxalic acid was verified in experiments with sulfuric acid as an electrolyte. For experiments with sodium sulfate, acetic, formic, tartaric, and salicylic acids were found. Germination experiments with lettuce seeds were carried out as initial tests, seeking to evaluate the toxicity of the effluent after treatment for the future use of this effluent in agricultural reuse. Only the seeds that were watered with the effluent treated with sodium sulfate germinated. It is concluded that electrochemical oxidation is an efficient process both for the generation of oxidizing species for in situ and ex situ applications and for the electrogeneration of carboxylic acids. Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior - CAPES Os tratamentos eletroquímicos de efluentes estão enfrentando uma mudança de paradigma, ao invés de se alcançar a completa mineralização dos poluentes orgânicos os pesquisadores estão buscando dar valor econômico aos produtos gerados durante o processo de degradação. Um dos produtos que são eletrogerados no processo de oxidação eletroquímica são os ácidos graxos voláteis. Esses ácidos são commodities usados em diversos segmentos industriais como a indústria alimentícia, têxtil, farmacêutica. Este trabalho tem como objetivo avaliar a eficiência da oxidação eletroquímica na degradação de compostos farmacêuticas, buscando encontrar as melhores condições tanto para a remoção desses poluentes orgânicos quanto para a eletrogeração de ácidos graxos voláteis. Os resultados alcançados durante a pesquisa estão divididos em três capítulos. O primeiro capítulo apresenta uma revisão da literatura sobre a produção dos oxidantes persulfato e peroxofosfato e sua aplicação na remoção de contaminantes farmacêuticos. O segundo capítulo apresenta a avaliação do poder oxidante das soluções de persulfato e peroxofosfato eletrogeradas para a aplicação ex situ. Foi observado que o aumento na densidade de corrente é proporcional ao aumento da concentração do oxidante eletrogerado. No processo de oxidação ex situ alcançou-se a remoção de paracetamol de 46,66% para o persulfato e de 47,15% para o peroxofosfato. A melhor condição para esse tipo de aplicação foi utilizando a menor razão volume de contaminante/volume de oxidante (0,5). Já o terceiro capítulo, apresenta os resultados encontrados na oxidação eletroquímica dos compostos farmacêuticos paracetamol, cafeína e olanzapina. Os experimentos foram realizados em uma célula utilizando ânodo de Diamante Dopado com Boro (DDB), utilizando como eletrólitos de suporte ácido sulfúrico e sulfato de sódio 0,5 mol L-1. O processo de degradação eletroquímica e de formação de ácidos foi monitorado por Cromatografia Líquida de Alta Eficiência. Foi possível observar que utilizando ácido sulfúrico como eletrólito, a degradação dos compostos foi alcançada mais rapidamente, pois o meio ácido auxiliou na solubilização dos contaminantes e favoreceu a produção de persulfato. Experimentos adicionais com ácido perclórico foram realizados na mesma condição para avaliar a influência do radical sulfato na degradação. Ao comparar os experimentos, comprovou-se que o radical sulfato é o principal responsável pela eficiência do processo. Os resultados de Carbono Orgânico Total mostraram que apesar de haver completa degradação do poluente, a matéria orgânica presente no efluente não foi completamente consumida, indicando que houve a produção de novos produtos orgânicos. Por meio das análises cromatográficas, verificou-se a formação de ácido acético, ácido fórmico e ácido oxálico nos experimentos com ácido sulfúrico como eletrólito. Já para os experimentos com sulfato de sódio, foram encontrados os ácidos acéticos, fórmico, tartárico e salicílico. Experimentos de germinação com sementes de alface foram realizados como ensaios iniciais, buscando avaliar toxicidade do efluente após o tratamento, para a futura utilização desse efluente no reuso agrícola. Apenas as sementes que foram regadas com o efluente tratado com sulfato de sódio germinaram. Conclui-se que a oxidação eletroquímica é um processo eficiente tanto para a geração de espécies oxidantes para as aplicações in situ e ex situ, como para a eletrogeração de ácidos carboxílicos. 2024-01-22T20:28:35Z 2024-01-22T20:28:35Z 2023-07-27 doctoralThesis COSTA, Letícia Gracyelle Alexandre. Aplicação da oxidação eletroquímica para a geração de oxidantes fortes, geração de produtos de valor agregado e degradação de paracetamol, cafeína e olanzapina em efluentes sintéticos. Orientador: Dr. Carlos Alberto Martinez Huitle. 2023. 141f. Tese (Doutorado em Química) - Centro de Ciências Exatas e da Terra, Universidade Federal do Rio Grande do Norte, Natal, 2023. https://repositorio.ufrn.br/handle/123456789/57356 pt_BR Acesso Aberto application/pdf Universidade Federal do Rio Grande do Norte Brasil UFRN PROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM QUÍMICA |