Modificações estruturais em sólidos lamelares para a obtenção de catalisadores contendo alumínio, titânio ou nióbio

The layered solids Magadiite, Na-RUB-18, and potassium hexaniobate were hydrothermally synthesized and modified by many methodologies aiming isomorphous substitution and pillaring processes in order to generate potential catalysts. The materials were characterized by different techniques, namely,...

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Detalhes bibliográficos
Autor principal: Lima, Rafael Chaves
Outros Autores: Pergher, Sibele Berenice Castella
Formato: doctoralThesis
Idioma:pt_BR
Publicado em: Universidade Federal do Rio Grande do Norte
Assuntos:
Química
Sólidos lamelares
Modificações estruturais
Catalisadores
CNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA
Endereço do item:https://repositorio.ufrn.br/handle/123456789/52204
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Modificações estruturais em sólidos lamelares para a obtenção de catalisadores contendo alumínio, titânio ou nióbio
description The layered solids Magadiite, Na-RUB-18, and potassium hexaniobate were hydrothermally synthesized and modified by many methodologies aiming isomorphous substitution and pillaring processes in order to generate potential catalysts. The materials were characterized by different techniques, namely, XRD, elemental analysis by ICP-OES and CHN, FTIR, NIR, DRUV-Vis, Raman spectroscopies, Solid-state MAS 29Si and 27Al NMR, N2 and CO2 physisorption, and FEG-SEM, EDS and TEM microscopies. Isomorphous substitutions with Al, Ti and Nb were carried out in the magadiite leading to various coordination sites. Also, some these procedures led to MOR and GIS topologies zeolite crystallization. For pillaring processes, the lamellar solids were previously swollen and verified that each one interacts differently with the intercalant agent. Magadiite was pillaring with pure silica and Al, Ti, and Nb mixed pillars, which present tetra-, penta-, and hexacoordination sites. It was found that to the processes involved metals the methods that promote a better homogenization and delayed the hydrolysis reactions tend to give more tetracoordinated Al and Ti sites, and pentacoordinated Nb sites. Na-RUB-18 was pillared with pure silica pillars and his textural properties were slightly different to the magadiite. Potassium hexaniobate was successfully submitted to silica pillaring giving a new porous double layered pillared material. To the obtained materials were suggested some catalytic reactions. The MAG-MOR series materials were applied on the glycerol dehydration, showing up to 80% of selectivity to acrolein. The layered niobates were applied on the CO2 cycloaddition to propylene oxide and display yields greater than 80% on the production of propylene carbonate. The materials resulting of the silicon and aluminum magadiite pillaring showed activity in cumene cracking, giving benzene and propene as reaction products.
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The materials were characterized by different techniques, namely, XRD, elemental analysis by ICP-OES and CHN, FTIR, NIR, DRUV-Vis, Raman spectroscopies, Solid-state MAS 29Si and 27Al NMR, N2 and CO2 physisorption, and FEG-SEM, EDS and TEM microscopies. Isomorphous substitutions with Al, Ti and Nb were carried out in the magadiite leading to various coordination sites. Also, some these procedures led to MOR and GIS topologies zeolite crystallization. For pillaring processes, the lamellar solids were previously swollen and verified that each one interacts differently with the intercalant agent. Magadiite was pillaring with pure silica and Al, Ti, and Nb mixed pillars, which present tetra-, penta-, and hexacoordination sites. It was found that to the processes involved metals the methods that promote a better homogenization and delayed the hydrolysis reactions tend to give more tetracoordinated Al and Ti sites, and pentacoordinated Nb sites. Na-RUB-18 was pillared with pure silica pillars and his textural properties were slightly different to the magadiite. Potassium hexaniobate was successfully submitted to silica pillaring giving a new porous double layered pillared material. To the obtained materials were suggested some catalytic reactions. The MAG-MOR series materials were applied on the glycerol dehydration, showing up to 80% of selectivity to acrolein. The layered niobates were applied on the CO2 cycloaddition to propylene oxide and display yields greater than 80% on the production of propylene carbonate. The materials resulting of the silicon and aluminum magadiite pillaring showed activity in cumene cracking, giving benzene and propene as reaction products. Os sólidos lamelares magadiita e Na-RUB-18, bem como o hexaniobato de potássio foram sintetizados por rota hidrotérmica e modificados por diferentes metodologias visando processos de substituição de isomórfica e de pilarização a fim de gerar novos potenciais catalisadores. Os materiais foram caracterizados por diversas técnicas, quais sejam DRX, análise elementar por ICP-OES e CHN, espetroscopias FTIR, NIR, DRUV-Vis, Raman, 29Si e 27Al RMN em estado sólido, adsorção-dessorção de N2 e de CO2, MEV, EDS e MET. Substituições isomórficas de Al, Ti e Nb foram realizadas em magadiita levando a diferentes coordenações dos sítios metálicos. Algumas metodologias de inserção de Al também promoveram a formação de materiais zeolíticos de topologia MOR e GIS como impurezas ou a transição da fase magadiita para a fase de zeólita mordenita. Os três sólidos foram submetidos a diferentes testes de pilarização. Os materiais foram previamente expandidos e foi verificado que cada um interage de modo diferente com o agente expansor. Magadiita foi pilarizada com pilares puramente silícicos e mistos de Si e Al, Ti ou Nb, os quais também apresentaram sítios tetra, penta e hexacoordenados. Verificou-se que, para ambos os processos envolvendo os metais, os métodos que promoveram melhor homogeneização e retardaram as reações de hidrólise tenderam a produzir sólidos com mais sítios tetracoordenados para Al e Ti e pentacoordenados para Nb. RUB-18 foi pilarizado com sílica levando a um grande incremento nas suas propriedades texturais, um pouco diferentes do exibido por magadiita. Finalmente, hexaniobato de potássio também foi submetido com êxito à pilarização, gerando um novo material micro-mesoporoso, o qual apresenta lamelas duplas pilarizadas. Para os materiais obtidos, foram sugeridas algumas reações de aplicação catalítica. Os materiais da série MAG-MOR foram aplicados na desidratação do glicerol, mostrando seletividade a acroleína de até 8%. Os niobatos lamelares foram aplicados na cicloadição de CO2 a óxido de propileno e exibiram rendimentos superiores a 80% na formação de carbonato de propileno. Os materiais resultantes da pilarização de magadiita com silício e alumínio mostraram-se ativos no craqueamento do cumeno, gerando benzeno e propeno como produtos da reação. 2023-12-31 2023-04-19T19:31:55Z 2023-01-19 doctoralThesis LIMA, Rafael Chaves. Modificações Modificações estruturais em sólidos lamelares para a obtenção de catalisadores contendo alumínio, titânio ou nióbio. Orientador: Sibele Berenice Castellã Pergher. 2023. 193f. Tese (Doutorado em Química) - Centro de Ciências Exatas e da Terra, Universidade Federal do Rio Grande do Norte, Natal, 2023. https://repositorio.ufrn.br/handle/123456789/52204 pt_BR Acesso Embargado application/pdf Universidade Federal do Rio Grande do Norte Brasil UFRN PROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM QUÍMICA

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