O papel do excesso otimizado de H2O2 na rápida mineralização dos fármacos Ácido Acetil Salicílico e Hidroclorotiazida utilizando diferentes reatores fotoquímicos

Studies of drugs as emerging pollutants have been gaining importance in the scientific community. Unfortunately, the mineralization of drugs through various Advanced Oxidative Processes (POAs) takes several hours to reach rates above 60%. In an attempt to overcome this mark, this work devotes to...

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Detalhes bibliográficos
Autor principal: Cunha Filho, Fernando José Vieira da
Outros Autores: Chiavone Filho, Osvaldo
Formato: doctoralThesis
Idioma:pt_BR
Publicado em: Universidade Federal do Rio Grande do Norte
Assuntos:
Poluentes farmacêuticos
Poluentes emergentes
Planejamento fatorial
Toxicidade
Foto-fenton
CNPQ::ENGENHARIAS::ENGENHARIA QUIMICA
Endereço do item:https://repositorio.ufrn.br/handle/123456789/49883
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O papel do excesso otimizado de H2O2 na rápida mineralização dos fármacos Ácido Acetil Salicílico e Hidroclorotiazida utilizando diferentes reatores fotoquímicos
description Studies of drugs as emerging pollutants have been gaining importance in the scientific community. Unfortunately, the mineralization of drugs through various Advanced Oxidative Processes (POAs) takes several hours to reach rates above 60%. In an attempt to overcome this mark, this work devotes to optimize and understand the kinetic conditions to mineralize drugs via radiation-assisted oxidation (UVA and UVC), with an emphasis on the Foto-Fenton process and using both a tubular and a simple mixture photochemical reactor. Two drugs were selected. AcetylSalicylic Acid (ASA) was selected because traces of ASA were found in the treated effluent from the sewage station in Natal-RN. ASA was treated as a generalist model of an emerging pharmaceutical micropollutant. Besides Hydrochlorothiazide (HCT) was chosen as a model of a persistent micropollutant. The optimization employed a statistical factor-planning tool to study how the concentrations of the micropollutant, Fe2+, and H2O2 affect both mineralization and degradation. The factorial design indicates that the initial concentration of H2O2 is a crucial variable to achieve a rapid rate of mineralization of both AAS and HCT. Using optimized content of H2O2 and Fe2+ in the photo-Fenton process (H2O2 / Fe+/UVA), a mineralization of more than 90% for AAS and 100% for HCT were achieved in about 10 minutes and 30 minutes, respectively. The underlying reason for such remarkable performance is attributed to the optimized excess of [H2O2], which proved to lay between 4 to 9 for AAS and between 6 to 11 for HCT. Measurements of the remaining concentration of H2O2, for oxidation of both AAS and HCT via photo-Fenton, strongly indicate that the excess of [H2O2] optimizes the instantaneous concentration/production of radical •OH, being 33 to 35% of the total radicals •OH effectively consumed by the mineralization of AAS and HCT. Considering other POAs studied, the photo-H2O2 oxidation (H2O2/UVC) notoriously benefits from the optimization of the excess of H2O2, being capable of degrading almost 100% of both AAS and HCT in a few minutes; however, the degree of mineralization proves to be refractory and never exceeds the maximum limit of 35%. Oxidation of AAS and HCT via photo-Fenton under optimized excess of H2O2 signals to be the most effective, if not the unique, alternative for attaining the absolute degree of mineralization among POAs, which is vital considering the toxicology of HCT. The LC50 for the HCT was 37.25 mg.L-1, and it was obtained with a group of Mysidaceas, a typical crustacean of the aquatic fauna of RN State. Further toxicology tests used the population of Mysidaceas cultivated in the effluent from the post-treatment of this work. Mortality above 50% of the Mysidaceas population was observed except for the photoFenton effluent (H2O2/Fe2+/UVA) for which absolute HCT mineralization was obtained. As one central thesis, this work defends the excess of [H2O2] as a vital parameter to optimizethe mineralization in almost absolute degree (100%) within the shortest time of treatment ever, which in turn, reduces the energy consumed by both the lamp and the recirculation pump.
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spelling ri-123456789-498832022-11-24T23:38:46Z O papel do excesso otimizado de H2O2 na rápida mineralização dos fármacos Ácido Acetil Salicílico e Hidroclorotiazida utilizando diferentes reatores fotoquímicos The role of excess H2O2 optimization in the rapid mineralization of drugs Hydrochlorothiazide and Acetyl Salicylic Acid, using different photochemical reactors Cunha Filho, Fernando José Vieira da Chiavone Filho, Osvaldo http://lattes.cnpq.br/4321430880866836 http://lattes.cnpq.br/2621516646153655 Lima, Andressa Bastos da Mota Mota, André Luís Novais Silva, Dannielle Janainne da http://lattes.cnpq.br/3744730955893225 Silva, Douglas do Nascimento Foletto, Edson Luiz Poluentes farmacêuticos Poluentes emergentes Planejamento fatorial Toxicidade Foto-fenton CNPQ::ENGENHARIAS::ENGENHARIA QUIMICA Studies of drugs as emerging pollutants have been gaining importance in the scientific community. Unfortunately, the mineralization of drugs through various Advanced Oxidative Processes (POAs) takes several hours to reach rates above 60%. In an attempt to overcome this mark, this work devotes to optimize and understand the kinetic conditions to mineralize drugs via radiation-assisted oxidation (UVA and UVC), with an emphasis on the Foto-Fenton process and using both a tubular and a simple mixture photochemical reactor. Two drugs were selected. AcetylSalicylic Acid (ASA) was selected because traces of ASA were found in the treated effluent from the sewage station in Natal-RN. ASA was treated as a generalist model of an emerging pharmaceutical micropollutant. Besides Hydrochlorothiazide (HCT) was chosen as a model of a persistent micropollutant. The optimization employed a statistical factor-planning tool to study how the concentrations of the micropollutant, Fe2+, and H2O2 affect both mineralization and degradation. The factorial design indicates that the initial concentration of H2O2 is a crucial variable to achieve a rapid rate of mineralization of both AAS and HCT. Using optimized content of H2O2 and Fe2+ in the photo-Fenton process (H2O2 / Fe+/UVA), a mineralization of more than 90% for AAS and 100% for HCT were achieved in about 10 minutes and 30 minutes, respectively. The underlying reason for such remarkable performance is attributed to the optimized excess of [H2O2], which proved to lay between 4 to 9 for AAS and between 6 to 11 for HCT. Measurements of the remaining concentration of H2O2, for oxidation of both AAS and HCT via photo-Fenton, strongly indicate that the excess of [H2O2] optimizes the instantaneous concentration/production of radical •OH, being 33 to 35% of the total radicals •OH effectively consumed by the mineralization of AAS and HCT. Considering other POAs studied, the photo-H2O2 oxidation (H2O2/UVC) notoriously benefits from the optimization of the excess of H2O2, being capable of degrading almost 100% of both AAS and HCT in a few minutes; however, the degree of mineralization proves to be refractory and never exceeds the maximum limit of 35%. Oxidation of AAS and HCT via photo-Fenton under optimized excess of H2O2 signals to be the most effective, if not the unique, alternative for attaining the absolute degree of mineralization among POAs, which is vital considering the toxicology of HCT. The LC50 for the HCT was 37.25 mg.L-1, and it was obtained with a group of Mysidaceas, a typical crustacean of the aquatic fauna of RN State. Further toxicology tests used the population of Mysidaceas cultivated in the effluent from the post-treatment of this work. Mortality above 50% of the Mysidaceas population was observed except for the photoFenton effluent (H2O2/Fe2+/UVA) for which absolute HCT mineralization was obtained. As one central thesis, this work defends the excess of [H2O2] as a vital parameter to optimizethe mineralization in almost absolute degree (100%) within the shortest time of treatment ever, which in turn, reduces the energy consumed by both the lamp and the recirculation pump. Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior - CAPES Os estudos de fármacos como poluentes emergentes vem ganhando importância na comunidade científica. Desafortunadamente, a mineralização de fármacos através de vários Processos Oxidativos Avançados (POAs) leva várias horas para alcançar taxas acima de 60 %. Na tentativa de superar essa marca, este trabalho dedica-se a otimizar e compreender as condições cinéticas para mineralizar fármacos via oxidação assistida por radiação (UVA e UVC), com ênfase no processo Foto-Fenton e usando reator fotoquímico tanto tubular quanto de mistura simples. Dois fármacos foram selecionados, o ácido acetilsalicílico (AAS) como modelo de micropoluente farmacêutico emergente e o Hidroclorotiazida (HCT) como modelo de micropoluente persistente, tendo o primeiro ocorrência em esgoto tratado na cidade de NatalRN. A otimização emprega uma ferramenta estatística de planejamento fatorial que estuda como as concentrações do contaminante farmacêutico, Fe2+ e H2O2 afetam a mineralização ao longo de um intervalo de concentrações. O planejamento fatorial indica que a concentração inicial de H2O2 é uma variável crucial para atingir uma taxa rápida de mineralização de AAS e HCT. Usando conteúdos otimizados de H2O2 e Fe2+ no processo foto-Fenton (H2O2/Fe2+/UVA), uma mineralização superior a 90% para o AAS e de 100% para o HCT é alcançada em cerca de 10 minutos e 30 minutos, respectivamente. A razão subliminar para tal notável desempenho é atribuída ao excesso otimizado de [H2O2], que demonstrou ser entre 4 e 9 para o AAS e entre 6 e 11 para o HCT. Medições da concentração remanescente de H2O2, para oxidação de ambos AAS e HCT via foto-Fenton, indicam fortemente que o excesso de [H2O2] otimiza a concentração/produção instantânea de radical •OH, sendo 33 a 35% do total de radicais •OH gerados consumidos efetivamente pela mineralização do AAS e HCT via foto-Fenton. Dentre os POAs estudados, destaca-se que a oxidação foto-H2O2 (H2O2/UVC) também beneficia-se da otimização do excesso de H2O2, sendo capaz de degradação quase 100% de AAS e HCT em poucos minutos, no entanto, o grau de mineralização demonstra ser refratário e nunca ultrapassa o limite máximo de 35%. Oxidação de AAS e HCT via foto-Fenton em condições de otimização de excesso de H2O2 sinaliza ser a única alternativa efetiva de mineralização absoluta entre os POAs, o que é vital considerando a toxicologia do HCT. Foi determinado a CL50 de 37,25 mg.L-1 de HCT para o grupo das Mysidaceas, um crustáceo típico da fauna aquática do RN. Ademais, o estudo da sobrevivência de uma população de Mysidaceas cultivadas em águas efluentes do pós-tratamentos gerados por esse trabalho indicou que, exceto para o efluente do foto-Fenton (H2O2/Fe2+/UVA) para o qual mineralização absoluta do HCT foi obtido, mortalidade de mais de 50% da população de Mysidaceas foi observada. Como tese central, esse trabalho defende o uso de excesso de [H2O2] como parâmetro vital para a otimização de mineralização em grau quase 100% no menor tempo de uso de um reator fotoquímico, diminuindo os custos relacionados à energia total consumida tanto pela lâmpada e pela bomba de recirculação. 2022-11-24T23:38:06Z 2022-11-24T23:38:06Z 2020-02-18 doctoralThesis CUNHA FILHO, Fernando José Vieira da. O papel do excesso otimizado de H2O2 na rápida mineralização dos fármacos Ácido Acetil Salicílico e Hidroclorotiazida utilizando diferentes reatores fotoquímicos. Orientador: Osvaldo Chiavone Filho. 2020. 154f. Tese (Doutorado em Engenharia Química) - Centro de Tecnologia, Universidade Federal do Rio Grande do Norte, Natal, 2020. https://repositorio.ufrn.br/handle/123456789/49883 pt_BR Acesso Aberto application/pdf Universidade Federal do Rio Grande do Norte Brasil UFRN PROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM ENGENHARIA QUÍMICA

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