Desenvolvimento de zeólitas hierárquicas de diferentes dimensionalidades com potencial para processamento de hidrocarbonetos volumosos
The influence of secondary porosity, the dimensionality of zeolitic structures with 1D, 2D and 3D pore systems exert on the accessibility of voluminous hydrocarbons to active sites was evaluated in the present work. Y, ZSM-5 and mordenite zeolites underwent different top-down treatments to introd...
Zapisane w:
| 1. autor: | |
|---|---|
| Kolejni autorzy: | |
| Format: | Dissertação |
| Język: | pt_BR |
| Wydane: |
Universidade Federal do Rio Grande do Norte
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| Hasła przedmiotowe: | |
| Dostęp online: | https://repositorio.ufrn.br/handle/123456789/49235 |
| Etykiety: |
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Repositório Institucional |
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RI - UFRN |
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Química Zeólitas Dimensionalidade Hidrocarbonetos volumosos Acessibilidade Porosidade CNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA |
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Química Zeólitas Dimensionalidade Hidrocarbonetos volumosos Acessibilidade Porosidade CNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA Souza, Josué da Cruz de Desenvolvimento de zeólitas hierárquicas de diferentes dimensionalidades com potencial para processamento de hidrocarbonetos volumosos |
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The influence of secondary porosity, the dimensionality of zeolitic structures with 1D,
2D and 3D pore systems exert on the accessibility of voluminous hydrocarbons to active
sites was evaluated in the present work. Y, ZSM-5 and mordenite zeolites underwent
different top-down treatments to introduce secondary porosity. The analysis of X-ray
diffraction (XRD), X-ray fluorescence (XRF), Fourier Transform infrared spectroscopy
(FTIR), infrared spectroscopy of pyridine adsorption and desorption (IR-Pyridine),
textural analysis by adsorption and nitrogen desorption, scanning electron microscopy
(SEM) and nuclear magnetic resonance (NMR) prove the changes. The zeolites Y and
ZSM-5 had a high increase in the specific area, reaching values of 858 m2
/g with the
maintenance of the volume of intrinsic micropores, as well as the increase in the
concentration of Brønsted acid sites, reaching values of 625,4 and 892,7, respectively.
The mordenite zeolite showed an increase in the volume of mesopores and high
retention values, and subsistence of Brønsted acidity. The materials were applied in the
cumene cracking reaction and evaluated for catalytic accessibility and acidity influence.
The synthesized zeolites Y, ZSM-5 and mordenite proved to be efficient catalysts
reaching values of 100 % cumene conversion practically throughout the reaction time,
the selectivity of the materials was significantly high for benzene and the fraction of
hydrocarbons in the range of C4-C6. Due to the kinetic diameter of the cumene molecule
and the diameter of the pore opening of the zeolites, only ZSM-5 had influences on the
accessibility to its pore network, the others being accessible to the cumene molecule. |
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Pergher, Sibele Berenice Castella |
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Pergher, Sibele Berenice Castella Souza, Josué da Cruz de |
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masterThesis |
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Souza, Josué da Cruz de |
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Universidade Federal do Rio Grande do Norte |
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2022 |
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ri-123456789-492352022-09-01T23:32:21Z Desenvolvimento de zeólitas hierárquicas de diferentes dimensionalidades com potencial para processamento de hidrocarbonetos volumosos Souza, Josué da Cruz de Pergher, Sibele Berenice Castella http://lattes.cnpq.br/7176711122905760 http://lattes.cnpq.br/5249001430287414 Mello, Mariele Iara Soares de https://orcid.org/0000-0002-5979-2474 http://lattes.cnpq.br/8225162650698181 Penha, Fabio Garcia Braga, Tiago Pinheiro Química Zeólitas Dimensionalidade Hidrocarbonetos volumosos Acessibilidade Porosidade CNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA The influence of secondary porosity, the dimensionality of zeolitic structures with 1D, 2D and 3D pore systems exert on the accessibility of voluminous hydrocarbons to active sites was evaluated in the present work. Y, ZSM-5 and mordenite zeolites underwent different top-down treatments to introduce secondary porosity. The analysis of X-ray diffraction (XRD), X-ray fluorescence (XRF), Fourier Transform infrared spectroscopy (FTIR), infrared spectroscopy of pyridine adsorption and desorption (IR-Pyridine), textural analysis by adsorption and nitrogen desorption, scanning electron microscopy (SEM) and nuclear magnetic resonance (NMR) prove the changes. The zeolites Y and ZSM-5 had a high increase in the specific area, reaching values of 858 m2 /g with the maintenance of the volume of intrinsic micropores, as well as the increase in the concentration of Brønsted acid sites, reaching values of 625,4 and 892,7, respectively. The mordenite zeolite showed an increase in the volume of mesopores and high retention values, and subsistence of Brønsted acidity. The materials were applied in the cumene cracking reaction and evaluated for catalytic accessibility and acidity influence. The synthesized zeolites Y, ZSM-5 and mordenite proved to be efficient catalysts reaching values of 100 % cumene conversion practically throughout the reaction time, the selectivity of the materials was significantly high for benzene and the fraction of hydrocarbons in the range of C4-C6. Due to the kinetic diameter of the cumene molecule and the diameter of the pore opening of the zeolites, only ZSM-5 had influences on the accessibility to its pore network, the others being accessible to the cumene molecule. A influência da porosidade secundária, a dimensionalidade de estruturas zeolíticas com sistema de poros 1D, 2D e 3D exercem sobre a acessibilidade de hidrocarbonetos voluminosos aos sítios ativos foi avaliada no presente trabalho. As zeólitas Y, ZSM-5 e mordenita passaram por diferentes tratamentos top-down para introdução de porosidade secundária. As análises de difração de raio X (DRX), fluorescência de raio X (FRX), espectroscopia no infravermelho por Transformada de Fourier (FTIR), espectroscopia no infravermelho de adsorção e dessorção de piridina (IR-Piridina), análise textural por adsorção e dessorção de nitrogênio, microscopia eletrônica de varredura (MEV) e ressonância magnética nuclear (RMN) comprovam as modificações. As zeólitas Y e ZSM-5 tiveram elevado aumento na área específica chegando a valores de 858 m2 /g com a manutenção do volume de microporos intrínsecos, assim como o aumento da concentração de sítios ácido de Brønsted, alcançando valores de 625,4 e 892,7, respectivamente. A zeólita mordenita apresentou aumento no volume de mesoporos e elevados valores de retenções, e subsistência da acidez de Brønsted. Os materiais foram aplicados na reação de craqueamento do cumeno e avaliados frente a acessibilidade catalítica e influência da acidez. As zeólitas Y, ZSM-5 e mordenita sintetizados se mostraram catalisadores eficientes alcançando valores de 100 % de conversão de cumeno praticamente todo tempo de reação, a seletividade dos materiais foram significativamente elevadas para benzeno e a fração de hidrocarbonetos na faixa de C4- C6. Devido ao diâmetro cinético da molécula do cumeno e o diâmetro da abertura de poros das zeólitas, apenas a ZSM-5 apresentou influências sobre a acessibilidade a sua rede de poros, sendo as demais acessíveis a molécula do cumeno. 2022-09-01T23:31:30Z 2022-09-01T23:31:30Z 2022-05-27 masterThesis SOUZA, Josué da Cruz de. Desenvolvimento de zeólitas hierárquicas de diferentes dimensionalidades com potencial para processamento de hidrocarbonetos volumosos. 2022. 121f. Dissertação (Mestrado em Química) - Centro de Ciências Exatas e da Terra, Universidade Federal do Rio Grande do Norte, Natal, 2022. https://repositorio.ufrn.br/handle/123456789/49235 pt_BR Acesso Aberto application/pdf Universidade Federal do Rio Grande do Norte Brasil UFRN PROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM QUÍMICA |