Transportadores sólidos de oxigênio a base de Cu e Mn suportados em minerais para utilização em tecnologia de recirculação química com captura de CO2

Energy systems with carbon dioxide capture and storage have been shown to be an alternative to minimize greenhouse gas emissions. The capture of CO2 by combustion by chemical recirculation, from Chemical Looping Combustion (CLC), stands out for not having energy penalty, but the cost and efficiency...

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Detalhes bibliográficos
Autor principal: Costa, Romário Cezar Pereira da
Outros Autores: Melo, Dulce Maria de Araújo
Formato: doctoralThesis
Idioma:pt_BR
Publicado em: Universidade Federal do Rio Grande do Norte
Assuntos:
Endereço do item:https://repositorio.ufrn.br/handle/123456789/47003
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Transportadores sólidos de oxigênio a base de Cu e Mn suportados em minerais para utilização em tecnologia de recirculação química com captura de CO2
description Energy systems with carbon dioxide capture and storage have been shown to be an alternative to minimize greenhouse gas emissions. The capture of CO2 by combustion by chemical recirculation, from Chemical Looping Combustion (CLC), stands out for not having energy penalty, but the cost and efficiency of the process depend on the materials used as oxygen carriers. In view of this, this work aims to synthesize and evaluate solid copper and manganese oxygen carriers supported on diatomite and kaolin in order to produce energy through indirect burning of fossil fuels through the CLC process. The carriers were synthesized by the incipient wet impregnation technique and characterized by X-ray diffraction, scanning electron microscopy equipped with an X-ray dispersive energy analyzer, mechanical resistance, air jet index, reduction at programmed temperature and reactivity tests by thermogravimetry. The oxygen transport capacity of each sample (Roc) was also obtained by thermogravimetry. X-ray diffraction analysis detected the presence of characteristic peaks of the active phases (CuO, Mn3O4 and Mn7SiO12), which were also confirmed by programmed temperature reduction tests. The mechanical resistance of conveyor particles below 1N is unviable in CLC beds. The samples Mn-C, Cu-C e Cu-D obtained mechanical resistance between 1.76 and 2.96N. The reactivity of the samples was evaluated by thermogravimetry, where three reduction and oxidation cycles were performed. In this analysis it was observed that CuO supported in diatomite (Cu-D) stood out in relation to the others, due to its high reactivity and oxygen transport capacity. This material obtained a conversion percentage of H2 above 95%, followed by kaolin supported CuO (~ 90%). Manganese-based materials presented conversion results of H2 and CH4 above 90%, but were not efficient in oxidation, losing reactivity at each cycle. The copper-based samples are promising, as they obtained mechanical resistance above 2N, high oxygen transport capacity and fuel conversion efficiency, with values above 95%.
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In view of this, this work aims to synthesize and evaluate solid copper and manganese oxygen carriers supported on diatomite and kaolin in order to produce energy through indirect burning of fossil fuels through the CLC process. The carriers were synthesized by the incipient wet impregnation technique and characterized by X-ray diffraction, scanning electron microscopy equipped with an X-ray dispersive energy analyzer, mechanical resistance, air jet index, reduction at programmed temperature and reactivity tests by thermogravimetry. The oxygen transport capacity of each sample (Roc) was also obtained by thermogravimetry. X-ray diffraction analysis detected the presence of characteristic peaks of the active phases (CuO, Mn3O4 and Mn7SiO12), which were also confirmed by programmed temperature reduction tests. The mechanical resistance of conveyor particles below 1N is unviable in CLC beds. The samples Mn-C, Cu-C e Cu-D obtained mechanical resistance between 1.76 and 2.96N. The reactivity of the samples was evaluated by thermogravimetry, where three reduction and oxidation cycles were performed. In this analysis it was observed that CuO supported in diatomite (Cu-D) stood out in relation to the others, due to its high reactivity and oxygen transport capacity. This material obtained a conversion percentage of H2 above 95%, followed by kaolin supported CuO (~ 90%). Manganese-based materials presented conversion results of H2 and CH4 above 90%, but were not efficient in oxidation, losing reactivity at each cycle. The copper-based samples are promising, as they obtained mechanical resistance above 2N, high oxygen transport capacity and fuel conversion efficiency, with values above 95%. Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior - CAPES Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico - CNPq Sistemas energéticos com captura e armazenamento de dióxido de carbono tem se mostrado uma alternativa para minimizar as emissões de gases causadores do efeito estufa. A captura de CO2 via combustão por recirculação química, do inglês Chemical Looping Combustion (CLC), se destaca por não apresentar penalidade energética, porém o custo e eficiência do processo dependem dos materiais utilizados como transportadores de oxigênio (TO). Em vista disto, este trabalho tem como objetivo sintetizar e avaliar transportadores sólidos de oxigênio à base de cobre e manganês suportados em diatomita e caulim a fim de produzir energia por meio da queima indireta de combustíveis fósseis, através do processo CLC. Os transportadores foram sintetizados por meio da técnica de impregnação úmida incipiente por aquecimento e caracterizados via difração de raios X, microscopia eletrônica de varredura equipado com um analisador dez energia dispersiva de raios X, resistência mecânica, testes de atrito (Air jet index), redução à temperatura programada e ensaios de reatividade por termogravimetria. A capacidade de transporte de oxigênio de cada amostra (Roc) foi também obtida por termogravimetria. A análise por difração de raios X detectou a presença de picos característicos das fases ativas (CuO, Mn3O4 e Mn7SiO12), as quais também foram confirmadas por testes de redução à temperatura programada. A resistência mecânica das partículas dos transportadores abaixo de 1N são inviáveis nos leitos de CLC. As amostras Mn-C, Cu-C e Cu-D obtiveram resistência mecânica entre 1,76 e 2,96N. A reatividade das amostras foi avaliada por termogravimetria, onde foram realizados três ciclos de redução e oxidação. Nesta análise foi observado que o CuO suportado em diatomita (Cu-D) se destacou em relação aos demais, devido à sua alta reatividade e capacidade de transporte de oxigênio. Este material obteve um percentual de conversão de H2 acima de 95%, seguida do CuO suportado em caulim (~90%). Os materiais à base de manganês apresentaram resultados de conversão de H2 e CH4 acima de 90%, porém não foram eficientes nas oxidações, perdendo reatividade a cada ciclo. As amostras a base de cobre são promissoras, pois obtiveram resistência mecânica acima de 2N, elevada capacidade de transporte de oxigênio e eficiência na conversão dos combustíveis, com valores cima de 95%. 2022-04-19T22:09:29Z 2022-04-19T22:09:29Z 2019-12-20 doctoralThesis COSTA, Romário Cezar Pereira da. Transportadores sólidos de oxigênio a base de Cu e Mn suportados em minerais para utilização em tecnologia de recirculação química com captura de CO2. 2019. 126f. Tese (Doutorado em Química) - Centro de Ciências Exatas e da Terra, Universidade Federal do Rio Grande do Norte, Natal, 2019. https://repositorio.ufrn.br/handle/123456789/47003 pt_BR Acesso Aberto application/pdf Universidade Federal do Rio Grande do Norte Brasil UFRN PROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM QUÍMICA