Oligomerização do etileno empregando complexos de Ni/β-diimina heterogeneizados em materiais mesoporosos: efeito da morfologia e estrutura.
Os compostos mesoporosos do tipo SBA-15 de morfologia fibra, plaqueta, bastão e plaqueta alargada e o mesoporoso do tipo KIT-6 foram covalentemente ancorados ao ligante do tipo β-diimina 2-fenilamino-4-fenilimino-2-penteno (L2). A SBA-15 de morfologia de plaqueta alargada também foi ancorada ao liga...
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Universidade Federal do Rio Grande do Norte
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ri-123456789-306082020-11-22T07:53:59Z Oligomerização do etileno empregando complexos de Ni/β-diimina heterogeneizados em materiais mesoporosos: efeito da morfologia e estrutura. Basso, Adriano Martinez Pergher, Sibele Berenice Castella Gusmão, Katia Bernardo Favero, Cristiano Vitor Sobrinho, Eledir Penha, Fabio Garcia Braga, Tiago Pinheiro KIT-6; SBA-15; complexo heterogeneizado; β-diiminas; oligomerização. Os compostos mesoporosos do tipo SBA-15 de morfologia fibra, plaqueta, bastão e plaqueta alargada e o mesoporoso do tipo KIT-6 foram covalentemente ancorados ao ligante do tipo β-diimina 2-fenilamino-4-fenilimino-2-penteno (L2). A SBA-15 de morfologia de plaqueta alargada também foi ancorada ao ligante do tipo β-diimina 2-ortodisopropilfenilamino-4-ortodisopropilfenilimino-2-penteno (L1). Os materiais híbridos formados foram complexados com níquel. Os precursores catalíticos Ni-β-diimina-mesoporoso foram testados para a oligomerização heterogeneizada de etileno. Os materiais foram caracterizados por DRX de baixo ângulo, análise termogravimétrica, sortometria de N2, RMN-1H, RMN-29Si, análise elementar, espectroscopia de absorção atômica, microscopia eletrônica de varredura e de transmissão. Os resultados mostraram que todos os complexos foram mais seletivos e menos ativos. Dentre as SBA-15, aquela de morfologia plaqueta teve a maior atividade (12.103 h-1) mantendo a seletividade para a-C4 acima de 90% por pelo menos três ciclos catalíticos. Comparando a SBA-15 com a KIT-6, esta teve melhor atividade (6,0.103 contra 3,0.103 h-1). As seletividades para a-C4 foram praticamente iguais (96% para a SBA-15 e 94% para a KIT-6), mantendo esses índices acima de 90% por pelo menos três ciclos catalíticos. O ligante L1 teve baixa atividade (0,3.103 h-1 contra 3,0.103 h-1 do ligante L2) e favoreceu à formação de 59% de polímeros. Os compostos mesoporosos do tipo SBA-15 de morfologia fibra, plaqueta, bastão e plaqueta alargada e o mesoporoso do tipo KIT-6 foram covalentemente ancorados ao ligante do tipo β-diimina 2-fenilamino-4-fenilimino-2-penteno (L2). A SBA-15 de morfologia de plaqueta alargada também foi ancorada ao ligante do tipo β-diimina 2-ortodisopropilfenilamino-4-ortodisopropilfenilimino-2-penteno (L1). Os materiais híbridos formados foram complexados com níquel. Os precursores catalíticos Ni-β-diimina-mesoporoso foram testados para a oligomerização heterogeneizada de etileno. Os materiais foram caracterizados por DRX de baixo ângulo, análise termogravimétrica, sortometria de N2, RMN-1H, RMN-29Si, análise elementar, espectroscopia de absorção atômica, microscopia eletrônica de varredura e de transmissão. Os resultados mostraram que todos os complexos foram mais seletivos e menos ativos. Dentre as SBA-15, aquela de morfologia plaqueta teve a maior atividade (12.103 h-1) mantendo a seletividade para a-C4 acima de 90% por pelo menos três ciclos catalíticos. Comparando a SBA-15 com a KIT-6, esta teve melhor atividade (6,0.103 contra 3,0.103 h-1). As seletividades para a-C4 foram praticamente iguais (96% para a SBA-15 e 94% para a KIT-6), mantendo esses índices acima de 90% por pelo menos três ciclos catalíticos. O ligante L1 teve baixa atividade (0,3.103 h-1 contra 3,0.103 h-1 do ligante L2) e favoreceu à formação de 59% de polímeros. 2020-11-20T14:17:27Z 2020-11-20T14:17:27Z 2020-09-25 doctoralThesis BASSO, Adriano Martinez. Oligomerização do etileno empregando complexos de Ni/β-diimina heterogeneizados em materiais mesoporosos: efeito da morfologia e estrutura. 2020. 149f. Tese (Doutorado em Química) - Centro de Ciências Exatas e da Terra, Universidade Federal do Rio Grande do Norte, Natal, 2020. https://repositorio.ufrn.br/handle/123456789/30608 pt_BR Acesso Aberto application/pdf Universidade Federal do Rio Grande do Norte Brasil UFRN PROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM QUÍMICA |
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KIT-6; SBA-15; complexo heterogeneizado; β-diiminas; oligomerização. |
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