Oligomerização do etileno empregando complexos de Ni/β-diimina heterogeneizados em materiais mesoporosos: efeito da morfologia e estrutura.
Os compostos mesoporosos do tipo SBA-15 de morfologia fibra, plaqueta, bastão e plaqueta alargada e o mesoporoso do tipo KIT-6 foram covalentemente ancorados ao ligante do tipo β-diimina 2-fenilamino-4-fenilimino-2-penteno (L2). A SBA-15 de morfologia de plaqueta alargada também foi ancorada ao liga...
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| Formaat: | doctoralThesis |
| Taal: | pt_BR |
| Gepubliceerd in: |
Universidade Federal do Rio Grande do Norte
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| Onderwerpen: | |
| Online toegang: | https://repositorio.ufrn.br/handle/123456789/30608 |
| Tags: |
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| Samenvatting: | Os compostos mesoporosos do tipo SBA-15 de morfologia fibra, plaqueta, bastão e plaqueta alargada e o mesoporoso do tipo KIT-6 foram covalentemente ancorados ao ligante do tipo β-diimina 2-fenilamino-4-fenilimino-2-penteno (L2). A SBA-15 de morfologia de plaqueta alargada também foi ancorada ao ligante do tipo β-diimina 2-ortodisopropilfenilamino-4-ortodisopropilfenilimino-2-penteno (L1). Os materiais híbridos formados foram complexados com níquel. Os precursores catalíticos Ni-β-diimina-mesoporoso foram testados para a oligomerização heterogeneizada de etileno. Os materiais foram caracterizados por DRX de baixo ângulo, análise termogravimétrica, sortometria de N2, RMN-1H, RMN-29Si, análise elementar, espectroscopia de absorção atômica, microscopia eletrônica de varredura e de transmissão. Os resultados mostraram que todos os complexos foram mais seletivos e menos ativos. Dentre as SBA-15, aquela de morfologia plaqueta teve a maior atividade (12.103 h-1) mantendo a seletividade para a-C4 acima de 90% por pelo menos três ciclos catalíticos. Comparando a SBA-15 com a KIT-6, esta teve melhor atividade (6,0.103 contra 3,0.103 h-1). As seletividades para a-C4 foram praticamente iguais (96% para a SBA-15 e 94% para a KIT-6), mantendo esses índices acima de 90% por pelo menos três ciclos catalíticos. O ligante L1 teve baixa atividade (0,3.103 h-1 contra 3,0.103 h-1 do ligante L2) e favoreceu à formação de 59% de polímeros. |
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