Ensaios de tratabilidade empregando catalisador sintetizado à base de argila em processo oxidativo avançado para remediação de solo com HPAs

The remediation of contaminated areas with polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs), which are persistent organic pollutants and have varied toxicity, becomes a great challenge due to the complexity of the soil and the pollutants. Several strategies for contaminated soils remediation with PAHs hav...

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Bibliografske podrobnosti
Glavni avtor: Magalhães, Vivian Maria de Arruda
Drugi avtorji: Chiavone Filho, Osvaldo
Format: doctoralThesis
Jezik:pt_BR
Izdano: Brasil
Teme:
Oxidação química
Poluentes orgânicos
Persulfato
Peróxido de hidrogênio
Hidrocarboneto policíclico aromático
CNPQ::ENGENHARIAS::ENGENHARIA QUIMICA
Online dostop:https://repositorio.ufrn.br/jspui/handle/123456789/29321
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Magalhães, Vivian Maria de Arruda
Ensaios de tratabilidade empregando catalisador sintetizado à base de argila em processo oxidativo avançado para remediação de solo com HPAs
description The remediation of contaminated areas with polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs), which are persistent organic pollutants and have varied toxicity, becomes a great challenge due to the complexity of the soil and the pollutants. Several strategies for contaminated soils remediation with PAHs have been proposed with different degrees of success, among them is the advanced oxidative process. Different oxidants with varied activation forms for radical generation have been investigated. The oxidant activation can occur by homogeneous process, with iron as the most commonly agent, or heterogeneous, with solid catalysts supporting an active phase, for example. The effectiveness of the remediation technique is predicted by laboratory treatability studies. Thus, the present work evaluated the chemical oxidation of PAHs in artificially contaminated soil aiming an in-situ application. Hydrogen peroxide or sodium persulfate processes with activation by homogeneous reaction using iron sulfate and pH adjustment or heterogeneous reaction using solid catalyst were evaluated. Solid catalyst synthesis was developed employing iron ions as active phase supported on clay. The experiments were optimized applying an experimental design technique to appraise concentrations that would provide better contaminant removal efficiency. Kinetic studies and distribution evaluation of each contaminant in different phases were performed. The oxidation process employing the clay-based catalyst provided 80% removal of phenanthrene and 94% removal of naphthalene, with reproducible assays. Although homogeneous processes have slightly higher removals compared to heterogeneous processes under the applied conditions, the amount of iron required in the heterogeneous reaction was lower and the non-adjustment pH are significant advantages related to cost reduction and environmental caution. PAHs selected as creosote representants have greater affinity with the solid phase, observed in partitioning evaluation tests. In addition, a difference between the initial amount of contamination, from a freshly contaminated dry soil, and the amount determined at the end of the tests was observed, most likely due to sorption and water interference in extraction, for example. 96% of contaminants removal was achieved in oxidation assays of creosote contaminated soil. The removal was related to degradation and sorption processes, both in soil and in clay-based catalyst.
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Several strategies for contaminated soils remediation with PAHs have been proposed with different degrees of success, among them is the advanced oxidative process. Different oxidants with varied activation forms for radical generation have been investigated. The oxidant activation can occur by homogeneous process, with iron as the most commonly agent, or heterogeneous, with solid catalysts supporting an active phase, for example. The effectiveness of the remediation technique is predicted by laboratory treatability studies. Thus, the present work evaluated the chemical oxidation of PAHs in artificially contaminated soil aiming an in-situ application. Hydrogen peroxide or sodium persulfate processes with activation by homogeneous reaction using iron sulfate and pH adjustment or heterogeneous reaction using solid catalyst were evaluated. Solid catalyst synthesis was developed employing iron ions as active phase supported on clay. The experiments were optimized applying an experimental design technique to appraise concentrations that would provide better contaminant removal efficiency. Kinetic studies and distribution evaluation of each contaminant in different phases were performed. The oxidation process employing the clay-based catalyst provided 80% removal of phenanthrene and 94% removal of naphthalene, with reproducible assays. Although homogeneous processes have slightly higher removals compared to heterogeneous processes under the applied conditions, the amount of iron required in the heterogeneous reaction was lower and the non-adjustment pH are significant advantages related to cost reduction and environmental caution. PAHs selected as creosote representants have greater affinity with the solid phase, observed in partitioning evaluation tests. In addition, a difference between the initial amount of contamination, from a freshly contaminated dry soil, and the amount determined at the end of the tests was observed, most likely due to sorption and water interference in extraction, for example. 96% of contaminants removal was achieved in oxidation assays of creosote contaminated soil. The removal was related to degradation and sorption processes, both in soil and in clay-based catalyst. A remediação de áreas contaminadas com hidrocarbonetos policíclicos aromáticos (HPAs), poluentes orgânicos persistentes e de toxicidade variada, torna-se um grande desafio em virtude da complexidade do solo e dos compostos envolvidos. Diversas estratégias de remediação de solos contaminados por HPAs têm sido propostas com diferentes graus de sucesso, entre elas está o processo oxidativo avançado. Diferentes oxidantes com diversas formas de ativação para geração de radicais têm sido investigados, podendo ocorrer por processo homogêneo ou heterogêneo. A eficácia da técnica de remediação é prevista por estudos de tratabilidade. Assim, o presente trabalho estudou a otimização da oxidação química de HPAs em solo artificialmente contaminado visando uma aplicação in situ. Processos com peróxido de hidrogênio (PH) ou persulfato de sódio (PS) com ativação por reação homogênea, usando sulfato ferroso e ajuste de pH, ou por reação heterogênea, usando catalisador sólido, foram avaliados. A síntese do catalisador sólido foi desenvolvida empregando íons de ferro suportados em argila. Os experimentos foram otimizados com auxílio de planejamentos experimentais para determinação das concentrações adequadas que fornecessem melhor eficiência de remoção do contaminante em estudo. Ensaios cinéticos e avaliações acerca da distribuição dos contaminantes nas fases sólido, líquido e vapor foram realizados. O processo oxidativo empregando PS ativado por catalisador de ferro à base de argila forneceu 80% de remoção de fenantreno e 94% de remoção de naftaleno, com boa reprodutibilidade dos ensaios. E, apesar dos processos homogêneos apresentarem remoções levemente superiores comparados aos heterogêneos nas condições aplicadas, a quantidade de ferro aplicada na reação heterogênea foi inferior e não houve ajuste de pH, que são vantagens significantes relacionadas à redução de custos e precaução com o meio ambiente. Uma maior afinidade dos HPAs selecionados como representativos do creosoto com a fase sólida foi observada nos ensaios de avaliação do particionamento. Além disso, uma diferença entre a quantidade inicial da contaminação, com o solo seco recém contaminado, e a quantidade determinada ao final dos ensaios foi observada, devido à fenômenos de sorção e interferência da água, por exemplo, que dificultaram a extração dos compostos. Remoções dos compostos em torno de 96% foram alcançadas nos ensaios oxidativos, as quais foram relacionadas a processos de degradação e sorção, tanto no solo quanto no catalisador à base de argila. 2020-06-22T17:07:19Z 2020-06-22T17:07:19Z 2020-02-17 doctoralThesis MAGALHÃES, Vivian Maria de Arruda. Ensaios de tratabilidade empregando catalisador sintetizado à base de argila em processo oxidativo avançado para remediação de solo com HPAs. 2020. 150f. Tese (Doutorado em Engenharia Química) - Centro de Tecnologia, Universidade Federal do Rio Grande do Norte, Natal, 2020. https://repositorio.ufrn.br/jspui/handle/123456789/29321 pt_BR Acesso Aberto application/pdf Brasil UFRN PROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM ENGENHARIA QUÍMICA

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