Desenvolvimento de um sistema catalítico em meio pressurizado para conversão da γ-butirolactona em produtos de alto valor agregado

The unsustainability of the use of fossil materials generates the search for alternative components capable of producing chemical products and energy from clean, renewable and economically viable processes. In the context of chemical product production, biomass is considered a source of platform...

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Detalhes bibliográficos
Autor principal: Costa, Carolina da Silva
Outros Autores: Pereira, Camila Gambini
Formato: Dissertação
Idioma:pt_BR
Publicado em: Brasil
Assuntos:
Hidrogenação catalítica
γ-butirolactona
1,4-butanodiol
Tetrahidrofurano
CNPQ::ENGENHARIAS::ENGENHARIA QUIMICA
Endereço do item:https://repositorio.ufrn.br/jspui/handle/123456789/29159
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Desenvolvimento de um sistema catalítico em meio pressurizado para conversão da γ-butirolactona em produtos de alto valor agregado
description The unsustainability of the use of fossil materials generates the search for alternative components capable of producing chemical products and energy from clean, renewable and economically viable processes. In the context of chemical product production, biomass is considered a source of platform molecules capable of synthesizing high value-added chemicals. γ-Butyrolactone (GBL), for example, is an important platform molecule for the production of 1,4-butanediol (BDO) and tetrahydrofuran (THF), these substances having several industrial applications. Thus, the present work aimed to study the processes of catalytic hydrogenation of γ-butyrolactone, employing bimetallic nanostructured catalysts based on palladium and rhenium and supported on silica (PdRe/SiO2). The PdRe/SiO2 catalysts were synthesized by the successive impregnation method and characterized in terms of their surface and pore volume, quantity of metals, reduction temperature, crystalline structure and morphology. The reactions were evaluated for the effect of temperature and pressure, from a central rotational composite design, water effect (solvent) and supercritical CO2 (reaction medium). The catalysts were characterized as mesoporous materials with narrow and uniform pores. From the XRD of the catalyst, the Pd peaks were identified in different planes, only a peak of Re and a characteristic peak of amorphous materials referring to silica. TEM images showed agglomerated metal structures, but well distributed on the support. For the reactions, only the linear temperature effect was significant for the GBL conversion, while for the BDO selectivity, the quadratic effects of temperature and pressure were statistically significant. Dimers of BDO and GBL were identified as products of the reactions and water had a great influence on their formations. The effects of SC-CO2 were more expressive in increasing the selectivity of THF.
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In the context of chemical product production, biomass is considered a source of platform molecules capable of synthesizing high value-added chemicals. γ-Butyrolactone (GBL), for example, is an important platform molecule for the production of 1,4-butanediol (BDO) and tetrahydrofuran (THF), these substances having several industrial applications. Thus, the present work aimed to study the processes of catalytic hydrogenation of γ-butyrolactone, employing bimetallic nanostructured catalysts based on palladium and rhenium and supported on silica (PdRe/SiO2). The PdRe/SiO2 catalysts were synthesized by the successive impregnation method and characterized in terms of their surface and pore volume, quantity of metals, reduction temperature, crystalline structure and morphology. The reactions were evaluated for the effect of temperature and pressure, from a central rotational composite design, water effect (solvent) and supercritical CO2 (reaction medium). The catalysts were characterized as mesoporous materials with narrow and uniform pores. From the XRD of the catalyst, the Pd peaks were identified in different planes, only a peak of Re and a characteristic peak of amorphous materials referring to silica. TEM images showed agglomerated metal structures, but well distributed on the support. For the reactions, only the linear temperature effect was significant for the GBL conversion, while for the BDO selectivity, the quadratic effects of temperature and pressure were statistically significant. Dimers of BDO and GBL were identified as products of the reactions and water had a great influence on their formations. The effects of SC-CO2 were more expressive in increasing the selectivity of THF. A insustentabilidade da utilização de materiais fósseis gera a busca de componentes alternativos capazes de produzir produtos químicos e energia a partir de processos limpos, renováveis e economicamente viáveis. No contexto de produção de produtos químicos, a biomassa é considerada uma fonte de moléculas-plataforma capaz de sintetizar produtos químicos de alto valor agregado. A γ-butirolactona (GBL), por exemplo, é uma importante molécula-plataforma para a produção de 1,4-butanodiol (BDO) e tetrahidrofurano (THF), tendo estas substâncias diversas aplicabilidades industriais. Sendo assim, o presente trabalho objetivou estudar os processos de hidrogenação catalítica da γ-butirolactona, empregando catalisadores nanoestruturados bimetálicos a base de paládio e rênio e suportados em sílica (PdRe/SiO2). Os catalisadores PdRe/SiO2 foram sintetizados pelo método de impregnação sucessiva e caracterizados quanto sua área superficial e volume de poros, quantidade de metais, temperatura de redução, estrutura cristalina e morfologia. As reações foram avaliadas quanto ao efeito da temperatura e pressão, a partir de um delineamento composto central rotacional. Adicionalmente, foi avaliado o efeito da água (solvente) e CO2 supercrítico (meio reacional). Os catalisadores foram caracterizados como materiais mesoporosos com poros estreitos e uniformes. Do DRX do catalisador foram identificados os picos referentes ao Pd em diferentes planos, apenas um pico do Re e um pico característico de materiais amorfos referente à sílica. As imagens de TEM mostraram estruturas aglomeradas dos metais, porém bem distribuídas no suporte. Para as reações, apenas o efeito linear de temperatura foi significativo para a conversão GBL, enquanto que para a seletividade do BDO, os efeitos quadráticos da temperatura e pressão foram estatisticamente significativos. Dímeros de BDO e GBL foram identificados como produtos das reações e a água apresentou grande influência em suas formações. Os efeitos do CO2-SC se mostraram mais expressivos no aumento da seletividade do THF. 2020-06-04T22:43:08Z 2020-06-04T22:43:08Z 2020-02-20 masterThesis COSTA, Carolina da Silva. Desenvolvimento de um sistema catalítico em meio pressurizado para conversão da γ-butirolactona em produtos de alto valor agregado. 2020. 80f. Dissertação (Mestrado em Engenharia Química) - Centro de Tecnologia, Universidade Federal do Rio Grande do Norte, Natal, 2020. https://repositorio.ufrn.br/jspui/handle/123456789/29159 pt_BR Acesso Aberto application/pdf Brasil UFRN PROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM ENGENHARIA QUÍMICA

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