Materiais catalíticos à base de Ni e Co suportados em SBA-15 para aplicação em reforma a vapor do etanol e reforma a seco do metano

In the last years, the processes of reform for the production of hydrogen as an energetic vector have been well studied because of the increase of the demand for alternative technologies of energy generation, showing a good relation cost/benefit when compared to other technologies of hydrogen produc...

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Main Author: Almeida, Cássia Carvalho de
Other Authors: Melo, Dulce Maria de Araújo
Format: doctoralThesis
Language:por
Published: Brasil
Subjects:
Materiais catalíticos
Reforma a vapor
Reforma a seco
SBA-15
Produção de H2
CNPQ::ENGENHARIAS::ENGENHARIA DE MATERIAIS E METALURGICA
Online Access:https://repositorio.ufrn.br/jspui/handle/123456789/23943
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Materiais catalíticos à base de Ni e Co suportados em SBA-15 para aplicação em reforma a vapor do etanol e reforma a seco do metano
description In the last years, the processes of reform for the production of hydrogen as an energetic vector have been well studied because of the increase of the demand for alternative technologies of energy generation, showing a good relation cost/benefit when compared to other technologies of hydrogen production. In addition, they have advantages from an environmental point of view, not contributing to the increase of CO2 concentration in the atmosphere. However, hydrogen production through reform processes, while promising, still presents many technological bottlenecks, requiring advances in new materials with catalytic properties. In this proposal, the goal of this work is to obtain catalytic materials with high reactivity and selectivity for products in the face of reactions of steam reforming of ethanol (SRE) and dry reforming of methane (DRM). Catalysts based on nickel and cobalt supported on SBA-15 were prepared by wet impregnation method and characterized before and after the catalytic tests by several techniques: Thermogravimetric Analysis (TGA), Fourier Transformer Infrared Spectroscopy (FT- IR), X-ray diffraction (XRD), Temperature Programmed Reduction (TPR), Nitrogen Adsorption and Desorption, X-ray Diffraction in situ (XRD in situ), and Scanning Electron Microscopy (SEM) with Energy Spectroscopy (ES) to understanding the mechanisms involved in the reforming reactions and also responsible for the deposition of carbon on the catalysts. The catalysts tested against the steam reaction of ethanol for 6 hours at 500 ºC presented an initial conversion around 80-100 %, with H2 (60-70 %), CO2 (18-23 %) and only traces of CO (0.5-10 %), but they suffered a rapid deactivation in the first hours of test, being more promising in the dry reforming reaction of methane, which showed good activity and stability during 10 hours of reaction at 700 ºC with conversions (CH4 and CO2) and H2 yields above 80 % and low carbon deposition.
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In addition, they have advantages from an environmental point of view, not contributing to the increase of CO2 concentration in the atmosphere. However, hydrogen production through reform processes, while promising, still presents many technological bottlenecks, requiring advances in new materials with catalytic properties. In this proposal, the goal of this work is to obtain catalytic materials with high reactivity and selectivity for products in the face of reactions of steam reforming of ethanol (SRE) and dry reforming of methane (DRM). Catalysts based on nickel and cobalt supported on SBA-15 were prepared by wet impregnation method and characterized before and after the catalytic tests by several techniques: Thermogravimetric Analysis (TGA), Fourier Transformer Infrared Spectroscopy (FT- IR), X-ray diffraction (XRD), Temperature Programmed Reduction (TPR), Nitrogen Adsorption and Desorption, X-ray Diffraction in situ (XRD in situ), and Scanning Electron Microscopy (SEM) with Energy Spectroscopy (ES) to understanding the mechanisms involved in the reforming reactions and also responsible for the deposition of carbon on the catalysts. The catalysts tested against the steam reaction of ethanol for 6 hours at 500 ºC presented an initial conversion around 80-100 %, with H2 (60-70 %), CO2 (18-23 %) and only traces of CO (0.5-10 %), but they suffered a rapid deactivation in the first hours of test, being more promising in the dry reforming reaction of methane, which showed good activity and stability during 10 hours of reaction at 700 ºC with conversions (CH4 and CO2) and H2 yields above 80 % and low carbon deposition. Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES) Nos últimos anos os processos de reforma para a produção de hidrogênio como um vetor energético vem sendo bastante estudados, em função do aumento da demanda por tecnologias alternativas de geração de energia, apresentando uma boa relação custo/benefício quando comparados a outras tecnologias de produção de hidrogênio. Além disso, possuem vantagens do ponto de vista ambiental, não contribuindo com o aumento da concentração de CO2 na atmosfera. No entanto, a produção de hidrogênio através dos processos de reforma, embora promissora, ainda apresenta muitos gargalos tecnológicos, necessitando de avanços em novos materiais com propriedades catalíticas. Dentro desta proposta, este trabalho teve como objetivo obter materiais catalíticos com alta reatividade e seletividade para produtos frente às reações de reforma a vapor do etanol (RVE) e reforma a seco do metano (RSM). Desta maneira, catalisadores a base de níquel e cobalto suportado em SBA-15 foram preparados pelo método de impregnação via úmida e caracterizados antes e após os testes catalíticos, pelas técnicas: Análise Termogravimétrica (TGA), Espectroscopia na Região do Infravermelho (IR), Difração de Raios X (DRX), Análise de Redução à Temperatura Programada (RTP), Adsorção e Dessorção de Nitrogênio, Difração de Raios X in situ (DRX in situ) e Microscopia Eletrônica por Varredura (MEV) com Espectroscopia de Energia Dispersiva (EDS), visando à compreensão dos mecanismos envolvidos nas reações de reforma e também responsáveis pela deposição de carbono sobre os catalisadores. Os catalisadores testados frente à reação a vapor do etanol durante 6 horas a 500 ºC apresentaram conversão inicial em torno de 80-100 %, com produção de H2 (60-70 %), CO2 (18-23 %) e com apenas traços de CO (0,5-10 %). No entanto, estes catalisadores sofreram rápida desativação nas primeiras horas de teste, sendo mais promissores frente à reação de reforma a seco do metano, os quais apresentaram boa atividade catalítica e estabilidade durante 10 horas de reação a 700 ºC, com conversões (CH4 e CO2) e rendimentos a H2 acima de 80 % e baixa deposição de carbono. 2017-09-19T22:52:56Z 2017-09-19T22:52:56Z 2017-05-26 doctoralThesis ALMEIDA, Cássia Carvalho de. Materiais catalíticos à base de Ni e Co suportados em SBA-15 para aplicação em reforma a vapor do etanol e reforma a seco do metano. 2017. 101f. Tese (Doutorado em Ciência e Engenharia de Materiais) - Centro de Ciências Exatas e da Terra, Universidade Federal do Rio Grande do Norte, Natal, 2017. https://repositorio.ufrn.br/jspui/handle/123456789/23943 por Acesso Aberto application/pdf Brasil UFRN PROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM CIÊNCIA E ENGENHARIA DE MATERIAIS

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