Estudo da oxidação eletroquímica de ácidos carboxílicos usando eletrodo de diamante dopado com boro e participação de espécies oxidantes

In this work, the electrochemical oxidation of three carboxylic acids was studied – formic acid (FA), acetic acid (AA) and oxalic acid (OA) with niobium supported boron doped diamond anode. These acids are usually accumulated during or in the end of various advanced oxidation processes, since they a...

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Bibliografiske detaljer
Hovedforfatter: Queiroz, Jorge Leandro Aquino de
Andre forfattere: Huitle, Carlos Alberto Martinez
Format: Dissertação
Sprog:por
Udgivet: Brasil
Fag:
Oxidação eletroquímica
Diamante dopado com boro
Espécies oxidantes
Mecanismos de oxidação
Ácidos carboxílicos
CNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA
Online adgang:https://repositorio.ufrn.br/jspui/handle/123456789/21865
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Queiroz, Jorge Leandro Aquino de
Estudo da oxidação eletroquímica de ácidos carboxílicos usando eletrodo de diamante dopado com boro e participação de espécies oxidantes
description In this work, the electrochemical oxidation of three carboxylic acids was studied – formic acid (FA), acetic acid (AA) and oxalic acid (OA) with niobium supported boron doped diamond anode. These acids are usually accumulated during or in the end of various advanced oxidation processes, since they are more persistent compounds than the initial pollutants. BDD anode is considered one of the best electrocatalytic materials for these processes, since that it acts efficiently on the generation of strongly oxidant species, such as hydroxil radicals, hydrogen peroxide and persulfates. Silicon is the most used substrate for the deposition of the diamond layer, but it is a fragile material. Therefore, niobium is shown as a promising alternative due to its chemical and mechanical stability. Synthetic solutions containing the three carboxylic acids were submitted to anodic oxidation experiments aiming to investigate operating parameters such as current density (30, 60, 90 e 120 mA cm-2) and supporting electrolyte (perchloric and sulfuric acids) as well as the effects of the structural differences of the acids. The degradation of the organic compounds was analyzed by means of chemical oxygen demand (COD), total organic carbon (TOC) and HPLC, while the oxidant species were detected using techniques reported on literature. Efficiency parameters (TCE, MCE and energy consumption) were also obtained. Electroanalytical studies shown that both direct and indirect oxidation processes can occur for these acids. The current density was determinant on the removal efficiency, since great COD removals were obtained on higher densities (60.7% for AA; 77.8% for FA and 86.1% for OA by applying 120 mA cm-2). The supporting electrolyte also influenced on the removal efficiency, since the process was more efficient by using H2SO4 as supporting electrolyte due to the participation of persulfates, which led to higher COD removals (34,5% for AA; 82,5% for FA and 93,5% for OA by applying 120 mA cm-2) when compared to HClO4. Finally, the efficiency parameters obtained shown that energy consumption depends only of the applied current density, and not of the acid structures (higher j implies on higher energy consumptions); the total current efficiency, on other hand, is influenced by the organic compound structure.
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These acids are usually accumulated during or in the end of various advanced oxidation processes, since they are more persistent compounds than the initial pollutants. BDD anode is considered one of the best electrocatalytic materials for these processes, since that it acts efficiently on the generation of strongly oxidant species, such as hydroxil radicals, hydrogen peroxide and persulfates. Silicon is the most used substrate for the deposition of the diamond layer, but it is a fragile material. Therefore, niobium is shown as a promising alternative due to its chemical and mechanical stability. Synthetic solutions containing the three carboxylic acids were submitted to anodic oxidation experiments aiming to investigate operating parameters such as current density (30, 60, 90 e 120 mA cm-2) and supporting electrolyte (perchloric and sulfuric acids) as well as the effects of the structural differences of the acids. The degradation of the organic compounds was analyzed by means of chemical oxygen demand (COD), total organic carbon (TOC) and HPLC, while the oxidant species were detected using techniques reported on literature. Efficiency parameters (TCE, MCE and energy consumption) were also obtained. Electroanalytical studies shown that both direct and indirect oxidation processes can occur for these acids. The current density was determinant on the removal efficiency, since great COD removals were obtained on higher densities (60.7% for AA; 77.8% for FA and 86.1% for OA by applying 120 mA cm-2). The supporting electrolyte also influenced on the removal efficiency, since the process was more efficient by using H2SO4 as supporting electrolyte due to the participation of persulfates, which led to higher COD removals (34,5% for AA; 82,5% for FA and 93,5% for OA by applying 120 mA cm-2) when compared to HClO4. Finally, the efficiency parameters obtained shown that energy consumption depends only of the applied current density, and not of the acid structures (higher j implies on higher energy consumptions); the total current efficiency, on other hand, is influenced by the organic compound structure. Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico (CNPq) Neste trabalho foi estudada a oxidação eletroquímica de três ácidos carboxílicos: fórmico (FA), acético (AA) e oxálico (AO) com o ânodo de diamante dopado com boro suportado em nióbio. Estes ácidos são comumente acumulados durante ou no final de diversos processos de oxidação avançada, uma vez que são mais persistentes que os poluentes iniciais tratados através destes métodos. O ânodo de BDD é considerado um dos melhores materiais eletrocatalíticos para estes processos, uma vez que atua eficientemente na geração de espécies fortemente oxidantes, como os radicais hidroxila, peróxido de hidrogênio e persulfatos. O silício é o substrato mais utilizado para deposição da camada de diamante, entretanto este é um material frágil. Sendo assim, o nióbio se mostra como uma alternativa promissora devido a sua estabilidade química e mecânica. Soluções sintéticas contendo os três ácidos carboxílicos foram submetidas a experimentos de oxidação anódica tendo como parâmetros investigados a densidade de corrente aplicada (30, 60, 90 e 120 mA cm-2) e a influência do eletrólito de suporte utilizado (ácido perclórico e sulfúrico), bem como os efeitos das diferenças estruturais dos ácidos. A degradação dos compostos orgânicos foi analisada através da demanda química de oxigênio (COD), carbono orgânico total (TOC) e HPLC, enquanto as espécies oxidantes foram detectadas utilizando técnicas reportadas na literatura. Os parâmetros de eficiência (TCE, MCE e consumo energético) também foram obtidos. Estudos eletroanalíticos mostraram que podem ocorrer, para estes ácidos tanto os processos de oxidação direta quanto indireta. A densidade de corrente se mostrou determinante na eficiência de remoção, sendo obtidas as maiores remoções de COD em maiores densidades (60,7% para o AA; 77,8% para o FA e 86,1% para o OA utilizando 120 mA cm-2). O eletrólito de suporte também influenciou na eficiência de remoção, sendo que o processo foi mais eficiente com a utilização do H2SO4 devido à participação dos persulfatos, o que levou a maiores remoções de COD (34,5% pra o AA; 82,5% para o FA e 93,5% para o OA utilizando 120 mA cm-2) quando comparado com o ácido perclórico. Por fim, os parâmetros de eficiência obtidos mostraram que o consumo energético depende apenas da densidade de corrente aplicada, e não da estrutura do ácido (maiores j implicam em maiores consumos energéticos); a eficiência total de corrente, por outro lado, sofre influência da estrutura do composto orgânico. 2017-02-06T20:15:36Z 2017-02-06T20:15:36Z 2016-07-27 masterThesis QUEIROZ, Jorge Leandro Aquino de. Estudo da oxidação eletroquímica de ácidos carboxílicos usando eletrodo de diamante dopado com boro e participação de espécies oxidantes. 2016. 92f. Dissertação (Mestrado em Química) - Centro de Ciências Exatas e da Terra, Universidade Federal do Rio Grande do Norte, Natal, 2016. https://repositorio.ufrn.br/jspui/handle/123456789/21865 por Acesso Aberto application/pdf Brasil UFRN PROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM QUÍMICA

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