Complexos Níquel-β-diiminas heterogeneizados em MCM-41 e SBA-15: aplicação em oligomerização de olefinas
The β-diimine ligands 2-(phenyl)amine-4-(phenyl)imine-2-pentene and 2-(2,6- dimethylphenyl)amine-4-(2,6-dimethylphenyl)imine-2-pentene were combined with the alkoxysilane group chloropropyltrimethoxysilane (CPTMS) and covalently anchored to a mesoporous MCM-41, Al-MCM-41 and SBA-15 support, order...
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| Autor principal: | |
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| Outros Autores: | |
| Formato: | doctoralThesis |
| Idioma: | por |
| Publicado em: |
Universidade Federal do Rio Grande do Norte
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| Assuntos: | |
| Endereço do item: | https://repositorio.ufrn.br/jspui/handle/123456789/20557 |
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MCM-41 Al-MCM-41 SBA15 Oligomerização Alquilação Etileno Propileno CNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA Rossetto, Enéderson Complexos Níquel-β-diiminas heterogeneizados em MCM-41 e SBA-15: aplicação em oligomerização de olefinas |
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The β-diimine ligands 2-(phenyl)amine-4-(phenyl)imine-2-pentene and 2-(2,6-
dimethylphenyl)amine-4-(2,6-dimethylphenyl)imine-2-pentene were combined with the
alkoxysilane group chloropropyltrimethoxysilane (CPTMS) and covalently anchored to
a mesoporous MCM-41, Al-MCM-41 and SBA-15 support, ordered by interaction with
the silanols of the silica matrix and complexed with nickel. The complexes were
synthesized for application in ethylene and propylene oligomerization and for
comparing results between homogeneous and heterogeneous systems. The support is
first synthesized, calcined, anchored to the ligand, and then subsequent complexation of
nickel is realized. These materials were characterized by several techniques such as 1H,
13C and 29Si NMR, small angle XRD, Infra-red, thermogravimetric analysis, nitrogen
adsorption-desorption isotherms, transmission and scanning electron microscopy,
elemental analysis, and flame atomic absorption spectroscopy, to confirm the success of
the synthesis. Both homogeneous and heterogeneous complexes are active and selective
for the reactions of ethylene and propylene oligomerization. The heterogenized
materials were less active than the homogeneous analogous complexes in the reactions
of oligomerization of ethylene, however, were more selective for both C4 fractions and
for α-C4. In reactions with propylene, the homogeneous complexes promoted the
dimerization reaction and the heterogenized complexes the alkylation reaction of
toluene with propylene complex.Complexes were tested in recycle reactions proved to
be efficient for use in large scale. |
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Pergher, Sibele Berenice Castella |
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ri-123456789-205572017-11-03T01:04:44Z Complexos Níquel-β-diiminas heterogeneizados em MCM-41 e SBA-15: aplicação em oligomerização de olefinas Rossetto, Enéderson Pergher, Sibele Berenice Castella http://lattes.cnpq.br/1344299870528860 http://lattes.cnpq.br/5249001430287414 Gusmão, Kátia Bernardo http://lattes.cnpq.br/8664708384378316 Santos, Eduardo Nicolau dos http://lattes.cnpq.br/9246600674685393 Vitor Sobrinho, Eledir http://lattes.cnpq.br/8488499388852606 Souza, Michele Oberson de http://lattes.cnpq.br/3536832030182279 Braga, Tiago Pinheiro http://lattes.cnpq.br/9170391410490804 MCM-41 Al-MCM-41 SBA15 Oligomerização Alquilação Etileno Propileno CNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA The β-diimine ligands 2-(phenyl)amine-4-(phenyl)imine-2-pentene and 2-(2,6- dimethylphenyl)amine-4-(2,6-dimethylphenyl)imine-2-pentene were combined with the alkoxysilane group chloropropyltrimethoxysilane (CPTMS) and covalently anchored to a mesoporous MCM-41, Al-MCM-41 and SBA-15 support, ordered by interaction with the silanols of the silica matrix and complexed with nickel. The complexes were synthesized for application in ethylene and propylene oligomerization and for comparing results between homogeneous and heterogeneous systems. The support is first synthesized, calcined, anchored to the ligand, and then subsequent complexation of nickel is realized. These materials were characterized by several techniques such as 1H, 13C and 29Si NMR, small angle XRD, Infra-red, thermogravimetric analysis, nitrogen adsorption-desorption isotherms, transmission and scanning electron microscopy, elemental analysis, and flame atomic absorption spectroscopy, to confirm the success of the synthesis. Both homogeneous and heterogeneous complexes are active and selective for the reactions of ethylene and propylene oligomerization. The heterogenized materials were less active than the homogeneous analogous complexes in the reactions of oligomerization of ethylene, however, were more selective for both C4 fractions and for α-C4. In reactions with propylene, the homogeneous complexes promoted the dimerization reaction and the heterogenized complexes the alkylation reaction of toluene with propylene complex.Complexes were tested in recycle reactions proved to be efficient for use in large scale. Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico (CNPq) Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES) Os ligantes β-diiminas 2-(fenil)amino-4-(fenil)imino-2-penteno e o 2-(2,6-dimetilfenil)amino-4-(2,6-dimetilfenil)imino-2-penteno foram combinados com o grupo alcoxisilano cloropropiltrimetoxisilano (CPTMS) e ancorado covalentemente aos suportes mesoporosos MCM-41 e SBA-15, coordenados pela interação com os grupos silanóis da matriz das sílicas e complexados com níquel. Os complexos Ni-β-diimina/mesoporosos foram sintetizados para aplicação em reações de oligomerização do etileno e do propileno e para comparação dos resultados entre o sistema homogêneo com o sistema heterogêneo. O suporte foi primeiramente sintetizado e calcinado. Após foi realizado o ancoramento dos ligantes e posterior complexacão do níquel. Estes materiais foram caracterizados por várias técnicas, tais como: RMN de 1H, 13C e 29Si, DRX de baixo ângulo, Infra-vermelho (IR), análise termogravimétrica, análise de isotermas de adsorção-dessorção de N2, microscopia eletrônica de transmissão (MET) e de varredura (MEV), análise elementar e espectroscopia de absorção atômica para confirmar o sucesso das sínteses dos materiais. Ambos os complexos homogêneos e os heterogeneizados são ativos e seletivos para as reações de oligomerização do etileno e do propileno. Os materiais heterogeneizados foram menos ativos que os complexos análogos homogêneos nas reações de oligomerização do etileno, porém, foram mais seletivos tanto para frações C4 quanto para α-C4. Nas reações com o propileno os complexos homogêneos promoveram à reação de dimerização e os complexos heterogeneizados à reação de alquilação do tolueno com o propileno. 2016-06-01T20:17:58Z 2016-06-01T20:17:58Z 2015-07-31 doctoralThesis ROSSETTO, Enéderson. Complexos Níquel-β-diiminas heterogeneizados em MCM-41 e SBA-15: aplicação em oligomerização de olefinas. 2015. 162 f. Tese (Doutorado em Química) – Programa de Pós-Graduação em Química. Universidade Federal do Rio Grande do Norte, 2015. https://repositorio.ufrn.br/jspui/handle/123456789/20557 por Acesso Aberto application/pdf Universidade Federal do Rio Grande do Norte Brasil UFRN PROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM QUÍMICA |