Isomerização de meta-xileno sobre catalizador composto de SAPO-11/HZSM-5/

A síntese de materiais cristalinos tipo SAPO-11 e H-ZSM-5 foi realizada usando o método hidrotérmico. Para a formação de SAPO-11, regiu-se uma mistura contento fontes de Si, Al e P, sendo esta cristalizada em presença de diisopropilamina. A zeólita HZSM-5 foi obtida por troca iônica da zeólita NaZSM...

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Detalhes bibliográficos
Principais autores: Domingos, Thyrone Barbosa, Araújo, Antonio Souza de., Universidade Federal do Rio Grande do Norte.
Formato: Dissertação
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Endereço do item:https://app.bczm.ufrn.br/home/#/item/31233
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Descrição
Resumo:A síntese de materiais cristalinos tipo SAPO-11 e H-ZSM-5 foi realizada usando o método hidrotérmico. Para a formação de SAPO-11, regiu-se uma mistura contento fontes de Si, Al e P, sendo esta cristalizada em presença de diisopropilamina. A zeólita HZSM-5 foi obtida por troca iônica da zeólita NaZSM-5 com cloreto de amônio e subsequente calcinação. Os materiais obtidos foram caracterizados por absorção atômica, difração de raios-x, espectrodcopia de absorção na região do infravermelho por transformada de Fourier, e microscopia eletrônica de varredura. As propriedades ácidas foram avaliadas por adsorção de n-butilamina e análise térmica. A atividade e seletividade do catalizador composto SAPO-11/HZSM-5 (1:1 em peso) foram avaliadas na reação modelo de isomerização de m-xileno. Este processo ocorreu em um micro-reator catalítico de leito fixo com fluxo contínuo numa faixa de temperatura de 573 a 723 K, e velocidades espaciais de1, 1,5, 2 e 2,5 h⁻1. Os resultados obtidos mostram que a adição de SAPO-11 à zeólita HZSM-5 promove um aumento na para-seletividade em relação à zeólita HZSM-5, contudo há um decréscimo na atividade catalítica. O m-xileno sofreu isomerização para os isômeros orto- e para-xileno por deslocamento intramolecular do grupo metil, com uma razão para/orto máxima igual a 2,1. A formação de etil benzeno não foi observada. No processo foi obtida uma energia de ativação aparente da ordem de 13,85 KJ/mol. Os resultados de atividade catalítica foram correlacionados com as propriedades de adsorção, difusão e acidez.#$&ABSTRACT: The systhesis of SAPO-11 and ZSM-5, were done by the hydrothermal method. For the SAPO-11, a reaction mixture containing Si, Al, P has being crystallized in presence of di-isopropylamine. HZSM-5 was obtained by ion-exchange of a NaZSM-5 zeolite, with ammonium chloride, and subsequent calcination. The materials were characterized by atonic absorption, X-ray diffraction, Fourier Transform Infrared spectroscopy and scanning eletron microscopy. The acid properties were invertigated by n-buthylamine adsorption and thermal analysis. The catalytic activity and selectivity of SAPO-11/HZSM-5 (1:1 in weight) catalyst were verified on the meta-xylene isomerization reaction. This process was carried out in a fixed bed continuos flow reactor, in the temperature range from 473 to 723 K, at weight hourly space velocity of 1,0, 1,5, 2,0 and 2,5 h-1. The results showed that SAPO-11 mixed to HZSM-5 zeolite, increased the para-selectivity, in relation to the HZSM-5 catalyst, however decreased the catalytic activity. The m-xylene undergoes isomeration to orto-and para-xylene isomers, by intramolecular displacement of methyl group. The maximum para/orto ratio was 2,1. The ethylbenzence formation was not observed. The apparent activation energy was in the order of 13,85 KJ.mol-1. The catalytic activity was related with adsorption, diffusion and acid properties.